65ª Reunião Anual da SBPC

A. Ciências Exatas e da Terra - 3. Física - 7. Física Geral

Investigação das propriedades eletrônicas e magnéticas do composto multiferróico TbMnO3 usando cálculos baseados na teoria do funcional da densidade.

Deyvisson da Mota Santos - Depto. de Química Licenciatura - Campus Prof. Alberto Carvalho - UFS Prof. Dr. Adilmo Francisco de Lima - Depto. de Física Licenciatura- Campus Prof. Alberto Carvalho - UFS

INTRODUÇÃO:

A necessidade de desenvolver novos dispositivos eletrônicos tem conduzido a um crescente interesse pelos materiais denominados de multiferróicos. Eles podem combinar diversas propriedades físicas, tais como magnéticas, elétricas ou elásticas. Dentre as diversas classes de materiais multiferróicos, se destacam os magnetoelétricos que apresentam propriedades ferroelétricas e de ferromagnéticas, tornando-os excelentes candidatos para aplicações tecnológicas no campo computacional. Os ferroelétricos são materiais dielétricos que exibem dipolos elétricos orientados espontaneamente mesmo sem a aplicação de um campo elétrico externo. Ferromagnético é o tipo material que apresenta um momento magnético espontâneo, mesmo quando o campo magnetico externo é nulo. A existência de um momento magnético espontâneo sugere que os spins dos elétrons e os seus momentos magnéticos estão arranjados de uma maneira regular. Um dos materiais multiferróico magnetoelétrico mais conhecidos é o composto de TbMnO3 na estrutura ortorrômbica, que apresenta o ordenamento antiferromagnético o qual coexiste com ferroeletricidade abaixo da temperatura de 29 K.

OBJETIVO DO TRABALHO:

Analisar a influencia do ordenamento magnético perante as propriedades magnéticas e eletrônicas do composto multiferróico TbMnO3 usando cálculos baseados na teoria do funcional da densidade (DFT).

MÉTODOS:

A DFT é uma teoria baseada em mecânica quântica usada em física e química para investigar a estrutura eletrônica de sistemas de muitos corpos, moléculas e sólidos. Ela está baseada nos teoremas de Kohn e Sham. A energia total do sistema é à energia cinética, potencial de interação núcleo-elétron, elétron-elétron, núcleo-núcleo e a energia potencial de troca e correlação. Todas essas energias estão relacionadas diretamente com a densidade eletrônica do sistema, em que esta é o somatório do modulo quadrado dos orbitais de Kohn e Sham (ou autofunções de uma partícula). Para se encontrar as autofunções anteriores, é necessário resolver a equação de Kohn-Sham, que é uma equação do tipo Schroedinger de uma partícula sujeita a um potencial efetivo. As funções de onda de uma partícula são expandidas em termos de funções de base usando o método de cálculo denominado de “full potential augmented plane wave” (FP-LAPW). Esse método de cálculo usa uma partição particular da célula unitária em duas regiões: uma centradas nas esferas atômicas e outra externa a zona intersticial. Existem alguns parâmetros de cálculo como “Rmt x Kmax” que determina o tamanho das matrizes a serem diagonalizadas e também os “k-pontos” que é o número de vetores de onda usados para representar a zona de Brillouin.

RESULTADOS E DISCUSSÃO:

Os cálculos realizados foram para casos diferentes, em que os sistemas foram tradados como sendo com não polarização de spin (NSP) e com a polarização de spin (SP). No caso NSP os átomos de Tb e Mn são os principais constituintes atômicos do composto que determinam as suas propriedades eletrônicas e que participam das ligações químicas. Na literatura é conhecido que o TbMnO3 é um semicondutor com “band gap” de aproximadamente 0,5 eV. Os cálculos realizados no caso não spin polarizado, não foi obtido “band gap”. Sendo assim, o material tem características eletrônicas de um condutor de eletricidade. Para o caso spin polarizado, entretanto, foi verificado que ele apresenta um pequeno “band gap” de 0,09 eV. No cálculo spin polarizado também foi verificado que são os átomos de Tb e Mn que determinam as ligações químicas, com destaque para os estados 4f do Tb e 3d do Mn. Todos esses resultados foram obtidos usando a aproximação para o potencial de troca denominado de gradiente generalizado na parametrização de Perdew, Burke e Ernzerhof (GGA-PBE).

CONCLUSÕES:

Foi aplicado o método FP-LAPW para estudar as propriedades eletrônicas e magnéticas do TbMnO3. Os cálculos realizados foram para sistemas diferentes como NSP e SP. Os cálculos de densidade de estados mostram que os átomos de Tb e Mn são os que possuem maiores influencias quanto nas propriedades eletrônicas do composto. Nas ligações químicas são os estados 4f do Tb e 3d do Mn e os orbitais hibridizados sp dos oxigênios, que são os que tem maiores participações efetiva. Apesar do composto TbMnO3 apresentar metais de transição e terras raras, ou seja, se enquadrar nos sistemas denominados de fortemente correlacionados, o potencial de troca e correlação utilizado GGA-PBE foi menos significante na obtenção do “band gap” nesse composto do que a interação de troca que é levada em consideração no cálculo spin polarizado, mas desprezada no cálculo não spin polarizado.

Palavras-chave: DFT, Multiferróicos, Propriedades Magnéticas.