60ª Reunião Anual da SBPC

INTRODUÇÃO:

Desde sua descoberta em 1992 (Beck, 1992; Kresge, 1992; Ciesla, 1999; Corma, 1997; Sayari, 1996; Biz & Occelli, 1998), os materiais mesoporosos da família M41S têm despertado crescente interesse tanto do ponto de vista acadêmico quanto industrial. Este interesse é devido às suas propriedades particulares, principalmente a sua elevada área superficial (freqüentemente acima de 1000 m²/g) e a presença de mesoporos apresentando diâmetro bem definido, com arranjo hexagonal unidimensionais e diâmetro na faixa de 20-100 Å. Estas características conferem a este material um grande potencial de utilização em catálise, adsorção e em tecnologia de materiais avançados. Para a utilização deste material em catálise ácida é necessária a incorporação de átomos de alumínio em sua estrutura. No entanto, os materiais obtidos geralmente não apresentam boa estabilidade hidrotérmica e possuem sítios ácidos fracos, limitando sua utilização (Sayari, 1996; Biz & Occelli, 1998). Neste trabalho foi feito um estudo da síntese de materiais mesoporosos a partir de precursores da zeólita beta afim de se obter materiais com uma maior estabilidade hidrotérmica e formar sítios ácidos mais fortes em MCM-41 (Pérez-Pariente, 2005).

METODOLOGIA:

Os materiais mesoporosos foram preparados utilizando-se três procedimentos distintos. Procedimento A: Inicialmente foram preparados 90 g do precursor de zeólita beta (composição molar: 50 SiO2:1,0Al2O3:28 TEAOH:500 H2O), por aquecimento a 140°C por 24 horas, resultando uma suspensão límpida do precursor. Então, foi feita a adição deste precursor sobre uma solução de CTABr em H2O obtendo um gel (composição molar: 50 SiO2:1,0 Al2O3:11,0 CTABr:28,0 TEAOH:7800 H2O). Este foi dividido em várias partes que foram tratadas hidrotermicamente a 100°C por 24, 48 e 120 horas. Os procedimentos B e C diferenciaram-se do procedimento A somente na composição do gel. Nos procedimento B e C os géis apresentavam as seguintes composições molares: 20SiO2:1,0Al2O3:3,2Na2O:3,1CTABr:5,9TEAOH:1008H2O e 60SiO2:1,0Al2O3:2,5 Na2O: 13,2 CTABr:22 TEAOH:9360 H2O, respectivamente. Após este tratamento hidrotérmico, os sólidos nos três casos acima foram recuperados por filtração, lavagem e secagem a 100°C. Este foi calcinado a 540ºC, submetido a uma troca iônica com NH4Cl e novamente calcinado a 540°C. As amostras foram analisadas por difração de raios X utilizando o aparelho Rigaku MiniFlex II. Na obtenção das isotermas de adsorção de nitrogênio utilizou-se um aparelho ASAP2020 da Micromeritics. Os espectros no infravermelho na região estrutural (400-1200 cm 1) foram adquiridos em um espectrômetro Nicolet 6700 Alum.

RESULTADOS:

Foi observado nos difratogramas de raios X que as amostras obtidas em tempos de síntese mais longos apresentam picos de difração mais intensos e nítidos, indicando um aumento do grau de ordenamento. Esta observação foi válida para os três procedimentos de síntese utilizados. A análise das isotermas de adsorção de nitrogênio confirmam os dados de difração de raios X ao indicar um aumento da quantidade de mesoporos primários com o aumento do tempo de síntese.

CONCLUSÕES:

A partir dos procedimentos utilizados foi possível obter amostras de materiais mesoporosos apresentando poros com diâmetros regulares. Para sua preparação partiu-se de precursores zeolíticos contendo diferentes teores de alumínio. Não foi evidenciada a presença de regiões apresentando um ordenamento à curta distância típico de uma fase zeolítica por espectroscopia no infravermelho. A proporção entre mesoporosidade primária e secundária foi função do tempo de tratamento hidrotérmico na etapa de preparação dos precursores zeolíticos. Medidas de acidez e de estabilidade hidrotérmica serão realizadas nestas amostras e comparadas com amostras de Al-MCM-41 sintetizadas através de métodos convencionais.

Instituição de fomento: CNPq

Trabalho de Iniciação Científica

Palavras-chave: catalisadores mesoporosos, craqueamento, catálise ácida

E-mail para contato: anderson.eq@hotmail.com